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manbetx998作为SCWR燃料包壳材料国内外研究现状

来源:至德钢业 日期:2020-11-09 00:29:18 人气:47

 国际上开展SCWR材料研究的国家或组织包括美国、欧盟、日本、韩国、加拿大和俄罗斯,它们研究技术状态概况如下:


一、日本


 日本从2000年起开始系统的SCWR材料研究计划,在材料改性研究方面,主要针对奥氏体manbetx998在超临界温度下辐照肿胀率较大这一试验结果,在常用的300系列manbetx998(如316L、310S)的基础上,试图通过添加微量Zr、Ti或细化晶粒来减轻辐照肿胀,对改性后的材料进行了相关研究,例如蠕变性能、应力腐蚀性能和辐照性能的试验研究。此外,日本还针对氧化物弥散强化(ODS)铁素体钢的SCWR环境相容性进行了研究,主要内容包括腐蚀、应力腐蚀、热脆化等;与美国合作开展了中子辐照样品的SCC评价。最后针对各种材料进行了定性分析评价,主要结果如下:


 a.600合金、690合金等镍基合金:高温强度高,抗腐蚀性能、辐照肿胀性能好,SCC敏感性低,是SCWR适用性最高的材料,但625合金由于700℃高温强度及SCC敏感性的问题,应用的可能性不大;此外,需考虑镍基合金在超临界区域的氦脆问题。


 b.奥氏体manbetx998如304、316L、310S:高温强度、抗腐蚀性能较好,SCC敏感性较低(未经过400℃以下敏化处理),仅次于镍基合金,但其耐辐照肿胀特性需要改进(通过添加微量元素或细晶化),也可以适用于SCWR。


 c.HCM12等铁素体manbetx998:,辐照肿胀性能好,SCC敏感性低,但腐蚀严重,应用的可能性不大。


 d.钛合金:强度良好,抗辐照肿胀性能好,SCC敏感性低,但在超临界高温条件下的抗腐蚀性能差。


 e.ODS铁素体钢:腐蚀性能与基体钢相同,且与基体钢一样,也存在辐照脆化的问题,提高Cr含量,虽然改善了抗腐蚀性能,但同时也降低了热稳定性,增大了使用过程中的脆化可能性。


二、美国


 美国早在2003年就制定了10年的发展计划。SCWR材料研究涵盖的范围比较全面,燃料组件、堆内构件以及压力容器等主体结构,还包括了泵、阀门、管道、汽轮机等设备材料都在其中。针对堆内构件、燃料组件等堆内设备的材料研究,已经完成的工作主要如下。首先,完成了相关试验能力建设,目前已具备对中子辐照样品的进行应力腐蚀(SCC)试验的能力。


 其次,确定了钛合金、铁素体/马氏体(F/M)钢、锆合金、奥氏体manbetx998、氧化物弥散强化(ODS)合金、镍基合金为候选材料,其中4类材料为主要候选材料;完成了材料在SCWR工作温度范围内不同水化学条件下的腐蚀、应力腐蚀(SCC)试验及评价,并进行了腐蚀和SCC机理方面的深入研究。在材料改性研究方面,针对F/M钢的腐蚀性能差,试图通过ODS化和表面离子注入来减轻腐蚀,针对奥氏体合金表面氧化膜在高温水中易溶解或剥落的现象,试图通过晶界工程来减轻表面保护性钝化氧化物膜层的剥落现象。最后,进行了主要候选材料的辐照试验研究,主要采用质子辐照研究了辐照样品的微结构、强度和硬度、SCC敏感性等;与日本合作开展了中子辐照样品的SCC评价。针对各种材料进行了定性评价,主要的结果见下面几点:


 a.F/M钢如T91、T92、HCM12A等IGSCC敏感性小,其最大的挑战在于抗腐蚀性能差,另外,存在辐照脆化问题;通过表面离子注入和ODS化可在一定程度改善F/M钢的抗腐蚀性能,但辐照脆化问题依然存在,且ODS化加剧了辐照脆化。


 b.奥氏体manbetx998如304、316L、D9等和铁镍基合金800H以及镍基合金625、690等抗腐蚀性能较好,尤其是800H;但晶间应力腐蚀开裂(IGSCC)敏感性高于F/M钢,IGSCC敏感性随温度升高而增大(根据侧面裂纹来判断,但断面IGSCC分数随温度升高而减少),且存在辐照增强应力腐蚀开裂(IASCC)敏感性。


 c.成分优化的钛合金和锆合金,它们的腐蚀性能较好,可以与奥氏体manbetx998媲美,高于F/M钢。


三、欧盟


 欧盟的SCWR材料研究正按照其第六次框架计划中超临界水冷堆的研发规划进行。在前期(第五次框架计划)已经完成了试验能力建设和候选材料(F/M钢、奥氏体manbetx998、镍基合金、ODS钢)的力学、均匀腐蚀、应力腐蚀试验及初步评价,主要结果如下。


 a.高Cr含量的ODS F/M钢如PM2000、MA956等,具有较好的抗腐蚀性能和高温强度,但脆性高,且难于制造和焊接。


 b.普通奥氏体manbetx998如316、347、1.4970等,具有较高的蠕变强度,但抗腐蚀性能不可接受(由短期腐蚀试验获得的结果),但通过表面冷加工,抗腐蚀性能可能会改善。


 c.310S、NF709等奥氏体manbetx998,含有较高水平的Cr元素,蠕变强度高,抗腐蚀性能好,但Ni含量稍高于传统的18Cr-8Ni奥氏体manbetx998。


 在第六次框架计划中,SCWR在材料方面的研究工作分为两步:2010年-2012年,对燃料包壳候选材料(1.4970,347H和316L)进行全面的性能评价,主要包括力学性能、均匀腐蚀性能和SCC敏感性等,从中确定出最有希望的候选材料,并准备入堆辐照考验;2013年-2017年,完成2×2燃料组件在捷克LVR-15反应堆超临界水回路中的考验及评价。


四、其它国家


 韩国进行了一些候选材料在超临界水中的均匀腐蚀和SCC试验研究,这些材料包括F/M钢、镍基合金、ODS奥氏体manbetx998和锆合金,并研究了ODS铁素体钢在超临界温度的热老化现象。


 俄罗斯和加拿大的SCWR概念设计与其它国家不同,均是基于压力管式(其它国家则是基于压力容器式)。俄罗斯正在其石墨水冷堆内的超临界回路中进行燃料考验,其中,低温(530℃)的包壳材料采用的是EI847(16Cr-15Ni-3Mo),高温(630℃)的包壳材料采用的是ED753,成分与Incoloy825相近,目前的燃耗较低(3.4GWd/tU)。加拿大目前也在开展一些候选材料如奥氏体manbetx998、镍基合金、氧化铝涂层F/M钢等的腐蚀试验研究,其筛选出的堆芯结构主材料和燃料包壳主材为310S、6XN和800H合金。


五、国外研究小结


 从研究方法上看,一些先进材料改性技术被引入。如美国采用等离子体对铁素体-马氏体(F-M)钢进行预氧化,这种材料改性方法极大的改进了氧化物与基体的附着性,从而改进了抗腐蚀性,增加了与超临界水的相容性;对ODSmanbetx998采用纳米化氧化物晶粒的方法,很大程度的改进了材料的高温强度、抗中子辐照性能以及抗腐蚀性能;另外,还有不同热处理方法以及溅射等改性技术均试图用作包壳材料性能提高的一种手段。这些新方法的引入为SCWR包壳材料的研究提出了不同的思路。


 从试验手段上看,国际上正在建设能对候选材料进行静态、动态和应力腐蚀开裂(SCC)试验的超临界水试验回路,有的已经建成并开始腐蚀试验。密歇根(Michigan)大学建成了在超临界水温度条件下同时开展多试样的应力腐蚀开裂(SCW-SCC)试验设施,该系统在高达600℃和25MPa的超临界水中进行静态试验和SCC试验,KAERI已完成进行超临界水中静态腐蚀试验的两个高压釜建造并投入使用。


 从材料筛选结果上看,Fe-Cr-Ni合金,具有较大的可能性应用于SCWR的堆内构件材料(包括燃料包壳材料),例如,镍基合金、铁镍基合金和奥氏体manbetx998。优势是后两者,当Ni含量适中时,具有较好的综合性能。


六、国内研究情况


 我国对SCWR技术的研究/开发目前尚属于初始阶段。基于我国核电技术基础,中国在2003年即开展了基金项目的研究,开展了技术领域的跟踪,调研国外的技术方案,掌握了发展趋势,完成了概念设计,提出了应用目标。随后,核动力院在该领域作为研发―举旗‖单位,开展了大量工作,从设计开始,逐步过渡到材料研究,热工水力研究,设计的项目主要包括国家973项目、科研基金项目(包括前瞻性等),部级和省级国际合作项目、核能开发项目等。提出了SCWR的发展思路。


 在堆芯概念设计阶段,CSR1000——中国超临界水冷堆,具有自主知识产权,选用了Φ9.5mm燃料棒,它广泛应用于压水堆中。环状芯块的技术已经比较成熟,包壳的厚度,在目前的设计中,暂定为0.57mm(如图1-10),在SCWR服役运行时,包壳的服役温度,一般在600℃-650℃范围,最高也可能到700℃。


 SCWR材料研究工作开始于2006年,开展了包壳材料的初步筛选工作,以及部分力学、辐照以及腐蚀试验研究。主要是针对F/M钢、镍基合金、ODS钢、manbetx998奥氏体manbetx998这些候选材料,从中筛选出代表性的牌号,开展超临界水腐蚀与应力腐蚀行为、力学与模拟辐照行为研究以及新材料试制,探究超临界水腐蚀机理、辐照损伤机理和材料制备科学等基础科学问题。


 由均匀腐蚀研究结果表明:在所有候选材料中,F/M钢的抗腐蚀性能差,虽经ODS,仍然不能满足设计要求,应用于SCWR的可能性不大;普通奥氏体manbetx998如304NG抗腐蚀性能可满足500℃~550℃使用,而310S、6XN等奥氏体manbetx998,钝化元素含量高,腐蚀性能可满足600℃使用;镍基合金的抗腐蚀最好,即使在650℃也保持较小的腐蚀速率,在几类合金中具有最好的抗腐蚀性能,但沉淀硬化的镍基合金存在点蚀现象。上述三种类型材料的氧化膜都具有双层结构,但铁素体/马氏体钢的氧化膜疏松易脆,奥氏体manbetx998304NG的氧化膜主要表现为斑痕状,镍基合金氧化膜有脱落现象及点蚀坑。


 根据上述结果以及完成的其它性能研究,完成了对SCWR燃料包壳候选材料的适用性的初步评价和筛选,基本排除了F/M钢及其ODS钢,主要原因在于上述材料耐蚀性较差且辐照脆化严重,提高Cr含量虽然可改善耐蚀性,但又导致在超临界温度范围内热脆化严重;F/M钢及其ODS钢的焊接性能较差,ODS钢焊接性能最差;ODS钢的制备相当困难等。因此,SCWR的燃料包壳主材集中于奥氏体合金类。就奥氏体合金中Ni含量的高低,基本分为高级奥氏体manbetx998(如310、6XN等)、普通奥氏体manbetx998(如347、321、316等)、铁镍基合金(如800、825等)和镍基合金(如718、690、625、C276等)。


 在普通奥氏体manbetx998中,前期针对304NG的研究表明,无论是用作SCWR燃料包壳或堆内构件主材,高温强度不够,均匀腐蚀性能较差(根据短期均匀腐蚀试验结果,需长期均匀腐蚀试验验证),超临界温度的SCC、辐照肿胀和IASCC均存在问题。316Timanbetx998有应用于快堆包壳部件的经验,也可考虑作为SCWR的候选材料(包壳和堆内主材)。600℃蒸汽超临界火电站过热器/再热器用材料(金属壁温约680℃)347manbetx998也可考虑作为包壳和堆内构件主材的候选材料。上述两种材料存在的问题是,在超临界温度条件下的均匀腐蚀可能较严重,需要开展长周期试验来验证。


 高级奥氏体manbetx998中,以310S为代表,其含有20~25%Ni和20~25%Cr。310S经加入稳定化元素后,可被选择作为包壳候选材料,例如HR3C(Nb稳定化),预期该材料在SCWR环境条件下的辐照肿胀、辐照促进应力腐蚀开裂(IASCC)等问题可能不大。HR3C既可作为包壳候选材料,也可考虑作为堆内结构候选材料。


 对于含有约20~25%Ni和20~25%Cr之外且含有2~6%Mo的高级奥氏体manbetx998也被称为超级manbetx998,以6XN为代表。前期研究结果表明,6XNmanbetx998在超临界温度条件下具有较好的强度和耐蚀性,后续研究中需考虑辐照肿胀、IASCC等问题。考虑到部件在服役期间高温高压环境条件下的结构稳定性,该材料限制在600℃以下服役。用作SCWR燃料包壳的候选材料不太适合,可考虑作为堆内构件主材的候选材料。


 铁镍基合金的高温强度较好,Ni含量一般在30%~50%,作为SCWR燃料包壳候选材料时,与镍基合金相比,可体现出中子经济性的优势,且氦脆的影响可明显减小。有两种铁镍合金可考虑作为包壳候选材料,一种是825合金,成分接近俄罗斯压力管式SCWR(冷却剂575℃/28.9MPa,包壳温度630℃/787℃,目前正在运行考验,已运行燃耗3.4GW.d/tU)包壳管材料ED753;另一种是800H合金,Ni含量比825合金更低。根据目前的研究结果,800H存在的问题是在超临界温度范围内的辐照肿、IASCC可能较大,需要进一步研究。800H和825合金在超临界温度范围内长期工作时,σ相等脆性相的析出量预期较少,应该不会明显降低合金的韧性。


 最后是镍基合金,根据核电常用镍基合金的Ni含量,可计算燃料富集度,如采用718合金,其含有约60%Ni,所需燃料富集度可高达7~8%,设计燃耗并不比PWR高,会导致SCWR中子经济性较差。因此,718合金不适合作为包壳候选材料,此外,625和X-750合金也具有在LWR中作为堆芯结构材料的使用经历,但625合金具有高温长期服役结构稳定性较差、在超临界温度范围SCC敏感性较大(相对于其它镍基合金)等缺点;X-750合金中的Ni含量太高(约73%),不应作为候选材料。而在PWR中用作蒸发器传热管材料的690合金,在超临界温度范围内的IASCC性能较差,且其高温长期服役行为还须验证,因此也不宜作为SCWR包壳候选材料。在超临界火电领域应用的617、740等镍基合金,高温强度和耐蚀性均很好,但成分中含有较多的Co(13~20%),Co元素的热中子吸收截面约为Ni元素的8倍,且对电站放射性剂量产生很重要的影响,因此,这些镍基合金不考虑用于SCWR。至于普遍应用于化工领域的Hasterlloy系列合金,其成分设计主要是针对500℃以下各种腐蚀性介质中的耐蚀性,若用于SCWR,则材料的高温力学性能需要改进,且辐照性能等也需要验证,因此也不考虑作为SCWR候选材料。


 综上所述,根据中子经济性、高温强度、均匀腐蚀性能、应力腐蚀性能、辐照性能、组织稳定性等方面的考虑,在SCWR燃料包壳材料研发中,经过前期的分析论证和筛选研究,根据材料发展趋势,确定了将综合性能较好的高级奥氏体manbetx998作为燃料包壳主要候选材料之一,并与国外的选择情况进行了对比(如表1-2),都是Fe-Cr-Ni合金类型,属于同一大方向,但具体牌号有差异。


 此前,对SCWR候选包壳材料的研究主要集中在单项性能,例如,蠕变性能,或均匀腐蚀性能,或其他某项性能,系统性研究不够充分,对310Smanbetx998用作SCWR包壳材料的研究亦如此,因此,系统研究310S奥氏体manbetx998在SCWR工况或温度区间的主要性能十分必要,可为SCWR的设计、材料研发、后续研究工作奠定技术基础。


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